Historia Zakładu Badań Strukturalnych IFD

W okresie powojennym na Hożej badania rentgenowskie prowadzone były przez prof. Stefana Pieńkowskiego i jego ucznia Juliana Auleytnera (obecnie emerytowanego profesora w Instytucie Fizyki Polskiej Akademii Nauk). Tematyka ta była związana ze strukturalnymi badaniami drewna (Joanna Wilhelmi), węgli kopalnych i kauczuku (J. Auleytner) oraz parafiny (Barbara Wojtowicz-Natanson), a także minerałów (głównie apatytów). Od roku 1954 prowadzono badania uporządkowania grafitów sztucznych w związku z ich zastosowaniem w reaktorach jądrowych (Maria Lefeld, J. Auleytner). Prowadzono także spektrometryczne badania struktury subtelnej krawędzi absorpcji promieniowania (J. Wilhelmi, B. Wojtowicz-Natanson) W tym czasie Pracownia Rentgenowska była częścią Katedry Elektroniki i Radiologii prowadzonej przez prof. Leonarda Sosnowskiego. W końcu lat 50. prof. Julian Auleytner zapoczątkował badania defektów sieci krystalicznej monokryształów, opracowując oryginalną metodę oscylującego kryształu z oscylującą błoną fotograficzną. Na poczatku lat 60. rozpoczęto także badania defektów sieci krystalicznej metoda Langa (dyfrakcyjnej topografii transmisyjnej). Została zbudowana pierwsza w Polsce kamera do topografii tego typu (Maria Lefeld-Sosnowska).

Rozwój technologii hodowli monokryształów pozwolił na otrzymywanie kryształów (głównie krzemu) o dużym stopniu doskonałości. Pozwoliło to na rozwinięcie badań zjawisk dyfrakcyjnych w idealnych monokryształach przewidywanych przez dynamiczną teorię dyfrakcji promieniowania rentgenowskiego. Badane były zjawiska anomalnej absorpcji oraz krzywe odbić i transmisji dla Si w przypadku Lauego (M. Lefeld-Sosnowska, doktorat) i w przypadku Bragga (Elżbieta Zielińska- Rohozińska, doktorat) oraz zjawisko interferencji pól falowych. Dużym osiągnięciem było zaobserwowanie oscylacji w krzywych odbić w transmisji wywołanych zjawiskiem oddziaływania dwóch pól falowych wzbudzanych w monokrysztale Si (zjawisko Pendellösung), dokonane we współpracy z Laboratoire de Minéralogie-Cristallographie, Université Marie et Pierre Curie (Paris VI) (M. Lefeld-Sosnowska - wyniki wykorzystane póżniej w rozprawie habilitacyjnej, Cécile Malgrange).

Rozwój procesów technologicznych stosowanych w produkcji półprzewodnikowych materiałów elektronicznych spowodował wzrost zainteresowania badaniami defektów sieci krystalicznej i deformacji dalekozasięgowej kryształów, tworzących się w tych procesach. Badania prowadzone w latach 1972-75 dotyczyły defektów tworzących się w monokryształach Si po pokryciu warstwa SiO₂ oraz kryształach z warstwą implantowaną. Istotnym osiągnięciem była obserwacja (metodą topografii translacyjnej transmisyjnej) układu pętli dyslokacyjnych tworzących się wokół wydzieleń w procesie utleniania monokryształu Si przez działanie mechanizmu Franka-Reada oraz obserwacja kontrastu dyfrakcyjnego w fali płaskiej (w geometrii Bragga) dla tego układu dyslokacji, odzwierciedlającego rozkład odkształceń pochodzących od tych defektów (M. Lefeld-Sosnowska, E. Zielińska-Rohozinska, Jerzy Gronkowski).

W 1974 r. Pracownię Rentgenowską wydzielono z Zakładu Fizyki Ciała Stałego i został utworzony samodzielny Zakład Rentgenowskich Badań Strukturalnych (ZRBS), którego kierownikiem została M. Lefeld-Sosnowska.

Dzięki funduszom uzyskanym w ramach grantów("problemów węzłowych") w ZRBS zbudowano dyfrakcyjne kamery topograficzne: do topografii translacyjnej (kamery Langa, 5 sztuk) i do topografii przekrojowej (2 sztuki). Na podstawie doświadczeń pracowników Zakładu skonstruowano model uniwersalnej kamery dyfrakcyjnej Langa do topografii transmisyjnej i odbiciowej. Dzięki tej bazie aparaturowej rozwinięto badania defektów sieci krystalicznej za pomocą topografii przekrojowej (M. Lefeld- Sosnowska, habilitacja). Zbadano kontrast dyfrakcyjny dyslokacji dla przypadku Lauego w funkcji położenia w trójkącie Borrmanna (M. Lefeld-Sosnowska), w funkcji położenia dyslokacji na różnych głębokościach w krysztale (we współpracy z Laboratoire de Minéralogie-Cristallographie, M. Lefeld-Sosnowska, André Authier, Yves Epelboin, Alain Soyer). Zbadano kontrast dyfrakcyjny dyslokacji w fali płaskiej w geometrii Bragga dla różnych kątów padania wiązki w obszarze odbicia (J. Gronkowski, doktorat). Zbadano kontrast dyfrakcyjny dyslokacji równoległej do powierzchni kryształu w funkcji położenia w trójkącie Borrmanna (Grzegorz Kowalski, doktorat). Uzyskano pierwsze obrazy dyfrakcyjne dyslokacji w odbiciowej topografii przekrojowej (E. Zielińska-Rohozińska, habilitacja). Rozwinięto badania kontrastu dyfrakcyjnego powstającego na wydzieleniach sferycznych tworzących się w monokryształach Si hodowanych metodą Czochralskiego i poddawanych wygrzewaniu w wysokim ciśnieniu hydrostatycznym (we współpracy z Centrum Badań Wysokociśnieniowych PAN "Unipress", praca doktorska J. Junga) oraz poddawanych procesowi dwu- lub trójstopniowego wygrzewania wysokotemperaturowego. Rozwinięto numeryczne techniki symulacyjne oparte na rozwiązywaniu równań Takagiego-Taupina, pozwalające na obliczenia teoretycznego kontrastu dyfrakcyjnego w celu porównania z obrazami doświadczalnymi (J. Gronkowski).

W roku 1981 do ZRBS została dołączona grupa pracowników z byłego Zakładu Metod Jądrowych Fizyki Ciała Stałego (na ich własne życzenie) zajmujących się badaniami rozpraszania i dyfrakcji neutronów (Tomasz Giebułtowicz, Henryk Kępa, Władysław Minor, Andrzej Rajca, Maciej Szymański). Wkrótce potem nastąpiła zmiana nazwy Zakładu na obecną nazwę Zakład Badań Strukturalnych (ZBS).

W okresie po 1981 r. działalność grupy neutronowej ZBS koncentrowała się głównie wokół badań właściwości magnetycznych różnych typów materiałów. Prowadzono badania zarówno struktur magnetycznych, jak i badania właściwości dynamicznych układów spinowych w różnych klasach substancji. I tak, jednym z głównych zagadnień były badania metali amorficznych (W. Minor). Badając niesprężyste rozpraszanie neutronów, wyznaczano zależności dyspersyjne dla fal spinowych. Tematykę tę zainicjowano w Zakładzie i tu przeprowadzono pierwsze pomiary, które później kontynuowano we współpracy z RISØ National Laboratory w Danii (W. Minor, B. Lebech). Drugim zagadnieniem z dziedzinie badań metali amorficznych było badanie kinetyki procesów rekrystalizacji tych materiałów pod wpływem wysokiej temperatury. Używano do tego celu promieniowania synchrotronowego, korzystając ze współpracy z HASYLAB w Hamburgu. Duże natężenie promieniowania synchrotronowego pozwoliło śledzić zmiany w obrazie dyfrakcyjnym badanego materiału w skali czasowej kilku sekund; zmiany te odzwierciedlały zmiany strukturalne zachodzące w materiale poddanym działaniu wysokiej temperatury. Były to w owym czasie jedne z pierwszych tego rodzaju badań na świecie.

Drugą dużą grupą zagadnień były badania uporządkowania magnetycznego w Cd_1-xMn_xTe, materiale z klasy tzw. półprzewodników półmagnetycznych, intensywnie w tym okresie badanych w warszawskim środowisku fizyków ciała stałego. Stwierdzono występowanie uporządkowania antyferromagnetycznego spinów manganu dla większych zawartości Mn (x > 0,7). Dzięki starannie zaplanowanym eksperymentom uzyskano neutronowe obrazy dyfrakcyjne od badanej struktury mimo występowania bardzo dużej absorpcji neutronów termicznych przez kadm zawarty w próbkach (T. Giebułtowicz, H. Kępa). Prace na ten temat zostały nagrodzone zespołową Nagrodą Sekretarza Naukowego PAN. Badania te zainicjowane w końcu lat 70. w Zakładzie prowadzono następnie we współpracy z RISØ National Laboratory i ILL, a po wyjeździe T. Giebułtowicza do USA - z NIST w Waszyngtonie.

Inną klasą problemów były badania dynamiki spinów i oddziaływań wymiennych w stopach Fe₃Si z metalami przejściowymi 3d. Materiały te, niezwykle interesujące ze względu na bardzo silną preferencję obsadzeń wybranych położeń krystalograficznych przez określone domieszki 3d, pozwalają kontrolować lokalne środowisko wokół domieszek i badać wpływ lokalnego uporządkowania chemicznego oraz magnetycznego na właściwości badanych stopów, w szczególności na powstawanie i wielkość momentów magnetycznych na określonych atomach. Za pomocą niesprężystego rozpraszania neutronów termicznych wyznaczono zależności dyspersyjne dla fal spinowych w kryształach Fe-Mn-Si o różnej koncentracji atomów manganu. Pozwoliło to na wyznaczenie całek wymiany miedzy poszczególnymi rodzajami atomów magnetycznych obecnych w stopie i tym samym rzuciło światło na charakter oddziaływań wymiennych w badanych kryształach. Badania te (H. Kępa, M. Szymański) prowadzone były we współpracy z Instytutem Energii Atomowej w Świerku (Ludwik Dobrzyński, Konrad Blinowski, Stanisław Bednarski).

Badania dyfuzyjnego rozpraszania neutronów na ww. materiałach (H. Kępa we współpracy z Monash University w Melbourne i Hahn-Meitner-Institut w Berlinie) pozwoliły na określenie lokalnego porządku atomowego wokół domieszek 3d, w szczególności stwierdzono np. występowanie dużych skupisk atomów Mn w stopie Fe-Mn-Si i brak takich zjawisk w stopach Fe-V-Si. Ponadto badania dyfuzyjnego rozpraszania magnetycznego neutronów pozwoliły wyznaczyć charakter defektu magnetycznego wokół atomu 3d w Fe₃Si. Stwierdzono również interesującą zależność tego zaburzenia od temperatury próbki.

Dużym osiągnięciem było zbadanie propagacji rentgenowskich pól falowych powstających w przypadku Bragga w monokryształach, w których występują słabe lub silne deformacje sieci (J. Gronkowski, habilitacja) (Nagroda Sekretarza PAN).

Badania prowadzone przy źródłach synchrotronowych we współpracy z HASYLAB w DESY w Hamburgu oraz z Laboratorium Synchrotronowym w Daresbury (W.Brytania) przyniosły wiele ciekawych wyników, z których należy przytoczyć wyznaczenie metodą fal stojących położeń atomów Ti w niobianie litu (Tomasz Harasimowicz, doktorat), obserwacje kontrastu dyfrakcyjnego na błędzie ułożenia w diamencie (z interpretacją opartą na symulacjach komputerowych) i obserwacje prążków interferencyjnych Borrmanna-Lehmanna na źródle synchrotronowym w Daresbury (G. Kowalski, we współpracy z Andrew Langiem i Moretonem Moore'em).

Rosnące zainteresowanie związkami AIIBVI pozwoliło na rozszerzenie tematyki na te materiały. Interesujące wyniki uzyskano przy badaniach natury struktury komórkowej w GaAs (po procesie wzrostu i po procesach wygrzewania) w powiązaniu z właściwościami elektronowymi tych kryształów (E. Zielińska-Rohozińska).

W roku 1996 H. Kępa rozpoczął badania miedzywarstwowych korelacji i oddziaływań magnetycznych w supersieciach utworzonych z materiałów półprzewodnikowych EuTe/PbTe w ramach grantu National Science Foundation, we współpracy z Oregon State University w USA (T. Giebułtowicz) i Johannes-Kepler University w Linzu (Günther Bauer), a także z Instytutem Fizyki Teoretycznej UW (Jan Blinowski) i Instytutem Fizyki PAN (Perła Kacman) Istota międzywarstwowych sprzężeń w supersieciach złożonych naprzemiennie z warstw magnetycznych i niemagnetycznych jest przedmiotem znacznego zainteresowania. Odpowiedzialne za powstawanie tego rodzaju sprzężeń w układach metalicznych są elektrony przewodnictwa, które - obecne w dużych ilościach - przenoszą oddziaływania magnetyczne przez warstwy niemagnetyczne. Sytuacja komplikuje się, gdy warstwa niemagnetyczna jest izolatorem czy półprzewodnikiem z bardzo małą koncentracją swobodnych elektronów, jak w przypadku supersieci Fe/Si. Także w tym przypadku możliwe jest wyjaśnienie transferu oddziaływań przez tunelowanie nośników z warstwy Fe przez warstwę krzemu. H. Kępa rozpoczął także neutronowe i rentgenowskie badania warstw Langmuira-Blodgett.

W drugiej połowie lat 90. badano za pomocą analizy rozpraszania dyfuzyjnego statystycznie rozłożone defekty punktowe w wysokodomieszkowanych (tellurem) monokryształach GaAs (J. Borowski, J. Gronkowski, T. Harasimowicz, E. Zielińska-Rohozińska we współpracy z T. Słupińskim z Zakładu Fizyki Ciała Stałego IFD UW). Kontynuowano rentgenowskie badania diamentów naturalnych i sztucznych (G. Kowalski we współpracy z M. Moore'em z Royal Holloway College Uniwersytetu Londyńskiego). Przeprowadzono badania metodami topografii rentgenowskiej monokryształów Si, w których w wyniku wygrzewania pod wysokim ciśnieniem hydrostatycznym powstały dyslokacje (M. Lefeld-Sosnowska) oraz badania defektów i deformacji sieci krystalicznej Si próbek implantowanych jonami Ge⁺ i naświetlanych impulsami światła lasera ekscymerowego XeCl w celu rekrystalizacji warstwy uszkodzonej przez implantację (M. Lefeld-Sosnowska we współpracy z grupą z Instytutu Fizyki PAN).

W końcu lat 90. badano także magnetyzm półprzewodnikowych supersieci niemetalicznych zbudowanych z warstw ferromagnetycznych siarczku europu (EuS) i warstw diamagnetycznych siarczku ołowiu (PbS). Ze względu na to, że badane układy tworzą studnie kwantowe, półprzewodnikowe supersieci otwierają nowe możliwości zbudowania ultraszybkich przyrządów elektronicznych i optoelektronicznych. Zespół prowadzony przez A.Yu. Sipatova na Politechnice w Charkowie (Ukraina) wyprodukował próbki supersieci EuS/PbS krystalizowane metodą epitaksji z fazy pary na podłożu chlorku potasu (KCl) w kierunku [001] lub fluorku baru (BaF₂) w kierunku [111]. Dyfrakcyjne pomiary neutronowe wykonano w Centrum Badań Neutronowych w National Insitute of Standards and Technology (NIST) w USA. Dzięki stałej współpracy naukowej z T. Giebułtowiczem (Oregon State University, USA) umożliwiony jest dostęp do ww. aparatury badawczej. W ZBS przeprowadzono rentgenowskie pomiary na dyfraktometrze przystosowanym również do pomiarów reflektometrycznych (H. Kępa, Joanna Kutner-Pielaszek). Na ich podstawie określono strukturę i jakość całej serii próbek supersieci EuS/PbS. Stwierdzono występowanie antyferromagnetycznego sprzężenia warstw EuS przez niemagnetyczne warstwy PbS.

Zaproponowano teoretyczny model struktury wnętrza defektów o symetrii ortorombowej oraz przeprowadzono symulacje map rozproszenia dyfuzyjnego dla defektów tego typu (J. Borowski, doktorat). Zastosowano metodę dyfraktometrii wysokorozdzielczej i kontrastu fazowego do badania naturalnych i sztucznych kryształów diamentu (G. Kowalski we współpracy z grupą z Uniwersytetu Londyńskiego). Prowadzono charakteryzację niedopasowanych sieciowo warstw potrójnych InGaN na podłożu GaN i szafiru (E. Zielińska-Rohozińska we współpracy z Laboratorium Fizyki Wzrostu Kryształów ZFCS IFD). Kontynuowano topograficzne badania układów dyslokacji generowanych w monokryształach Si zawierających wydzielenia tlenku krzemu, poddawanych dwustopniowemu wygrzewaniu (M. Lefeld-Sosnowska - we współpracy z ITME). Wykryto dyslokacje krzywoliniowe, łączące wydzielenia tlenku krzemu, oraz pętle dyslokacyjne, tworzące się przez działanie mechanizmu Franka - Reada. Prowadzono dyfrakcyjne badania mikrodefektów w krzemie i arsenku galu metodą topografii i dyfraktometrii wysokorozdzielczej (cały zespół ZBS). Przeprowadzono obliczenia teoretyczne i numeryczne symulacje fourierowsko transformowanych obrazów szczeliny w metodach topograficznych (J. Borowski i J. Gronkowski). Przeprowadzono obliczenia teoretyczne i numeryczne symulacje spójności wiązek rentgenowskich w metodzie topografii przekrojowej (J. Borowski i J. Gronkowski). Opracowano model relaksacji sieci krystalicznej i wyjaśnienia metastabilności defektu EL₂ w półizolującym i niskotemperaturowym arsenku galu (G. Kowalski, habilitacja). Kontynuowano charakteryzację niedopasowanych sieciowo warstw potrójnych InGaN na podłożu GaN i szafiru (E. Zielińska-Rohozińska, J. Gronkowski, Małgorzata Regulska we współpracy z grupą z Laboratorium Fizyki Wzrostu Kryształów IFD). Prowadzono dyfraktometryczne badania proszkowego GaN, otrzymanego metodą AMMONO w grupie prof. Marii Kamińskiej(M. Lefeld-Sosnowska, Ewa Grzanka, Agnieszka Malinowska).Przeprowadzono pomiary parametrów sieci dla proszkowego GaN czystego oraz domieszkowanego pierwiastkami ziem rzadkich ( E. Leśkiewicz-Grzanka) oraz analizę fazową preparatów proszkowych GaN domieszkowanego Fe_x (Agnieszka Malinowska).

Na początku XXI w. kontynuowano rentgenowskie badania defektów w różnych kryształach i układach warstwowych: w azotkach pierwiastków III grupy. GaN - metodę transmisyjnej topografii dyfrakcyjnej ujawniono po raz pierwszy defekty w monokrysztale GaN hodowanym w roztworze w wysokim ciśnieniu i temperaturze. Ujawniono dyslokacje, których kierunek linii l jest skorelowany z normalną do płaszczyzny wzrostu n a ich wektor Burgersa b, kierunki l i n spełniają regułę, sformułowana przez Klappera i in. dla kryształów hodowanych z roztworu w ciśnieniu normalnym i temperaturze pokojowej.(M. Lefeld-Sosnowska), w arsenku galu i związkach trójskładnikowych GaMnAs objętościowych oraz warstwowych (J. Borowski, Ilona Frymark, J. Gronkowski, G. Kowalski, M. Regulska, E. Zielińska-Rohozińska), w fotorefrakcyjnych kryształach BGO i BSO (J. Gronkowski we współpracy z Milanem Mrozowiczem z Zakładu Optyki Informatycznej IG UW).

Kontynuowano neutronowe badania półprzewodnikowych supersieci magnetycznych EuS/PbS oraz GaMnAs/GaAs (H. Kępa, J. Kutner-Pielaszek). Przeprowadzono serię pomiarów na nowych supersieciach EuS/YbSe, w których w przeciwieństwie do EuS/PbS nie znaleziono żadnych śladów magnetycznych sprzężeń między warstwami EuS. Pomiary reflektometryczne przy użyciu neutronów spolaryzowanych wykazały, że uporządkowanie magnetyczne w GaMnAs jest uporządkowaniem dalekiego zasięgu. W supersieciach GaMnAs/GaAs również stwierdzono występowanie ferromagnetycznych sprzężeń międzywarstwowych. Czynnikiem przenoszącym oddziaływania między warstwami magnetycznymi (GaMnAs) przez niemagnetyczne przekładki (GaAs) są również swobodne nośniki (dziury) generowane przez atomy manganu, które nie tylko są składnikiem magnetycznym w układzie, ale jednocześnie działają jako akceptory w GaAs.

W ostatnich kilku latach w ZBS prowadzono rentgenowskie badania defektów w różnych kryształach i układach warstwowych. Badano monokryształy tlenoboranów gadolinowo- wapniowych GdCa₄O(BO₃)₃ - nieliniowych kryształów optycznych, stosowanych w układach laserowych do wytwarzania drugiej harmonicznej światła (M. Lefeld-Sosnowska, Edyta Olszyńska). Metodę translacyjnej topografii transmisyjnej ujawniona po raz pierwszy dyslokacje w monokryształach GdCa₄O(BO₃)₃ (M. Lefeld-Sosnowska, E. Olszyńska) hodowanych metodą Czochralskiego w ITME w Warszawie. Metodami konwencjonalnej topografii odbiciowej, oraz synchrotronowej topografii w monochromatycznej fali płaskiej, badano dyslokacje w grubych kryształach GdCa₄O(BO₃)₃ (M. Lefeld-Sosnowska, E. Olszyńka, zespół HASYLAB, zespół ITME). Metodami konwencjonalnej topografii dyfrakcyjnej i synchrotronowej topografii w wiązce białej przebadano rozkład pasm wzrostu w krysztale Si:Ge oraz zbadano zmiany parametru sieci związanych z segregację Ge. Za pomocą SR topografii przekrojowej ujawniono paraboliczny kształt czoła krystalizacji monokryształów Si:Ge. Prążki interferencyjne związane z deformacją sieci towarzyszącą pasmom segregacji Ge zostały po raz pierwszy zaobserwowane w tych kryształach dla braggowskiego odbicia fali płaskiej monochromatycznego promieniowania synchrotronowego. Opracowywano wyniki pomiarów dyfraktometrycznych dotyczące kolumnowego wzrostu struktur warstwowych GaN na szafirze (E. Zielińska-Rohozińska, M. Regulska we współpracy z Valerim Harutyunyanem z Erewanu). Ponadto prowadzone były metodami dyfraktometrycznymi badania mikrostruktury warstw epitaksjalnych AlGaN otrzymywanych metodą MOCVD w warunkach niskiego ciśnienia. Kontynuowano badania nad warstwami niskotemperaturowymi GaAs domieszkowanymi Be (G. Kowalski, I. Frymark). Wdrożono i dopracowano metodę słabych (pseudozabronionych) refleksów do badania położeń domieszek w sieci krystalicznej GaAs. Przebadano zestaw próbek z różnymi koncentracjami Be w sieci warstwy GaAs. Opracowano model teoretyczny ustawienia atomu Be w sieci oraz jego najbliższego otoczenia. Badano (Roman Pielaszek, Ewa Grzanka we współpracy z zespołem Bogdana Pałosza z CBW PAN "Unipress") strukturę krystaliczną nanometrowych proszków węglika krzemu, diamentu i azotku galu o rozmiarach ziaren w zakresie 3-30 nm.

Copyright © 2003 ZBS IFD UW